日韩欧美中文字幕在线韩

  • <pre id="0xn3r"></pre>
  • <acronym id="0xn3r"><label id="0xn3r"><address id="0xn3r"></address></label></acronym>
    <td id="0xn3r"></td>
    <acronym id="0xn3r"><strong id="0xn3r"><listing id="0xn3r"></listing></strong></acronym>
    1. MedeA案例二十二:在超導材料中的應用-新型三元鑭系元素氫化物的熱穩定性和電子結構的預測

      2016-12-30 16:43:41 來源:源資科技市場部

      新聞摘要:對大多數含有二價陽離子的三元鑭系元素氫化物例如Yb、Tm,LnH2通常在形式上用做作路易斯酸,從而接受來自強堿(CsH)的氫化物陰離子。由于這些化合物都具有f軌道且它的4f軌道較大的電子密度基本上都在費米能級附近,另外這些三元鑭系元素氫化物對于電子和磁學性質的空穴、電子摻雜影響都可以促進科研人員對于超導材料的研發。


      1. 研究背景
            對大多數含有二價陽離子的三元鑭系元素氫化物例如Yb、Tm,LnH2通常在形式上用做作路易斯酸,從而接受來自強堿(CsH)的氫化物陰離子。由于這些化合物都具有f軌道且它的4f軌道較大的電子密度基本上都在費米能級附近,另外這些三元鑭系元素氫化物對于電子和磁學性質的空穴、電子摻雜影響都可以促進科研人員對于超導材料的研發。


      2. 建模及計算方法
            在本案例中,作者采用Welcome to MedeA Bundle中的InfoMaticA數據庫模塊搜索并創建了三元鑭系元素氫化物的模型。然后,再用MedeA-VASP模塊對四個三元鑭系元素氫化物CsLnIIH3和Cs2LnIIH4(LnII=Yb,Tm)進行結構優化及電子能帶結構計算。最后,采用MedeA-Phonon模塊計算三元鑭系元素氫化物的聲子的色散譜、態密度和與振動相關的熱力學函數。


      3.計算結果與討論
      3.1 晶體結構
            作者通過MedeA-VASP模塊對這些三元鑭系元素氫化物進行結構優化并且計算了其結構的晶格常數。表1是利用GGA-PBA泛函計算了優化后的四個了三元鑭系元素氫化物的晶格常數,并同時計算了將它們的類似物CsCaH3和Cs2CaH4的晶格常數,將其計算模擬值和相關的實驗數值進行了對比,發現實驗值和該泛函的計算值的誤差較小,從而確定GGA-PBA的泛函較為適合該體系的研究。

      表1 結構優化后的四個三元鑭系元素化合物的晶格常數

       

        由表1可得CsYbH3的晶格常數是4.609,其和實驗測得的CsYbF3的晶格常數4.61相當吻合。事實上,已有文獻報道,相同配比的氟化物和氫化物具有相似的晶體結構。對于CsTmH3,TmII的環境被預測為理想的八面體結構。對于Cs2YbH4,關于YbII的八面體配位的預測值有輕微的偏差,Ln-H具有2.305? 的鍵長,而兩個較短頂點距離是2.301 ?。這個作用對于具有鐵磁(f13)性質的Cs2TmH4影響更為明顯。計算結果表明,這些Ln的金屬化合物容易實現電子摻雜。


      3.2電子結構
            圖1列出用MedeA-VASP計算的關于這四個三元鑭系元素氫化物的能帶結構以及電子態密度,由圖可以得出Cs/Yb(Tm) 氫化物的能帶結構包括:1)關于Yb (Tm) 的5s2(大約-52ev)和5p6(大約-24ev)以及Cs 的5s2(大約-23ev)和5p6(大約-10ev)都是在非常窄的填充子價帶中;2)在-6到-2.5eV是一個填充的“氫化物帶”;3)一條很窄的4f價帶和一系列寬的價帶構成導帶。

       

      圖1  關于CsYbH3(左上)、CsTmH3(右上)、Cs2YbH4(左下)、Cs2YbH4(右下)結構的能帶結構和態密度

        另外,圖2列出了用MedeA-VASP計算關于這四個三元鑭系元素氫化物費米能級處的電荷密度,由圖可得出結論,在費米能級處的電荷密度主要由局部的4f電子組成,而非H 1s態。

       
       圖2  CsYbH3(左一)、CsTmH3(左二)、Cs2YbH4(左三)、Cs2YbH4(左四)費米能級處的電荷密度(藍色)


      3. 3 聲子性質
            為了更好的促進對于超導材料的研究,研究者采用MedeA-Phonon模塊對CsYbH3聲子的能帶結構和態密度進行了一系列的研究(圖3)。由于CsYbH3的單胞有5個原子,因此它有15個自由度,12個振動和3個平移。有圖3(左)可見在光譜的最高頻率范圍(30.9-37.7 THz,128-156 meV,1030-1260 cm-1)中看到三個聲子能帶,對應于Yb-H 這個化學鍵的振動模式。在光譜的中等頻率范圍中(11.0-21.9 THz,46-90 meV,370-730cm-1)可以看到其他六種振動模式,這些是Ln-H-Ln 的彎曲模式。最后一組三個聲子的振動是集中在低頻(3.07 THz,13 meV,120 cm-1)區域,這些是晶格的變形模式,主要是由于重元素(Yb,Cs)的貢獻。

       

      圖3   CsYbH3的聲子色散曲線(左)和聲子態密度(右);H、Yb、Cs對于聲子態密度的貢獻分別由黑色、紅色、藍色線所表示


      4總結與展望
            在本篇文獻中,作者對四個三元鑭系元素氫化物的幾何結構、熱力學性質、電子結構以及聲子譜進行了系統的密度泛函理論的研究。文章中所討論的三元鑭系元素氫化物(YbII、TmII)的晶體結構可以創造關于從金屬到絕緣體轉變附近的新相的電子和磁學性質的可能性,從而為超導材料CsLnIIH3和Cs2LnIIH4的研發提供了理論基礎。


      使用MedeA模塊: 
      Welcome to MedeA Bundle
      MedeA-VASP
      MedeA-Phonon

      【責任編輯:(Top) 返回頁面頂端
      Copyright ? 2008 - 2021 Tri-ibiotech.com All Right Reserved. | 備案許可證: 滬ICP備11020704-5.
      日韩欧美中文字幕在线韩